記者発表
世界初！XMCDのベイズ分光で、隠れた元スペクトルを再現 －磁石材料の新しいスペクトル解析法の開発－
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熊本大学
東京大学
高輝度光科学研究センター
科学技術振興機構（JST）
発表のポイント
◆磁石材料のX線磁気円二色性（XMCD:X-ray Magnetic Circular Dichroism）スペクトルから磁性評価をするため、ベイズ推定を組み込んだ新しい解析法（ベイズ分光法）を開発しました。
◆ベイズ分光法により、左右円偏光X線で得られる２つの元スペクトルの差分であるXMCDスペクトルだけから、元のX線吸収スペクトルを再現することに世界で初めて成功しました。
◆これまで点推定であった磁性を表す物理量（磁気モーメント）の誤差評価もベイズ分光法で実現しました。今後、磁性材料の研究に貢献することが期待できます。
発表概要
熊本大学大学院自然科学教育部の山_大雅（博士前期課程２年）、同産業ナノマテリアル研究所の赤井一郎 教授、東京大学大学院新領域創成科学研究科の岡田真人教授らの研究グループは、磁石材料のニッケルフェライト（注１）を想定した人工XMCDスペクトル解析にベイズ分光法（注２）を適用しました。その結果、左右円偏光X線（注３）で計測されるX線吸収（XA：X-ray Absorption）スペクトル（注４）の差分であるXMCDスペクトル（注５）だけから、元のXAスペクトルを再現することに成功しました。さらに、そのスペクトル解析で得た各スペクトル成分のスペクトル強度の事後確率分布（注６）から、磁気モーメント（注７）とその誤差の推定に成功しました。今後本手法は、新規材料の磁気特性の解明に応用され、磁石材料研究に貢献することが期待されます。
本研究は、科学技術振興機構（JST）戦略的創造研究推進事業CREST研究領域「計測技術と高度情報処理の融合によるインテリジェント計測・解析手法の開発と応用」（研究総括：雨宮慶幸（高輝度光科学研究センター 理事長））の研究課題「データ駆動科学による高次元Ｘ線吸収計測の革新」（研究代表者：赤井一郎（熊本大学産業ナノマテリアル研究所教授））と同領域の研究課題「ベイズ推論とスパースモデリングによる計測と情報の融合」（研究代表者：岡田真人（東京大学大学院新領域創成科学研究科教授））の支援を受けて行いました。本研究成果は「Science and Technology of Advanced Materials: Methods」に令和3年7 月7日に掲載されました。
発表内容
ベイズ推定（注８）は因果律（注９）をさかのぼって現象の原因を評価する方法で、データ駆動科学（注１０）における学理構築法です。本研究では、スペクトル分解にベイズ推定を組み込んだベイズ分光法を用いて、磁石材料の磁性評価のために計測されるX線磁気円二色性（XMCD）スペクトルの新解析法を開発しました。
XMCDスペクトルは、左回りと右回り円偏光X線によるスペクトル変化を高感度に検出するために、左右円偏光X線それぞれで計測される２つのX線吸収（XA）スペクトルの差分スペクトルとして計測されます。しかしその結果スペクトルは複雑化してしまい、従来のスペクトル解析（注１１）では、元の２つのXAスペクトルの再現は不可能でした。
そこで本研究では、ベイズ分光法を用いれば、XMCDスペクトルから因果律をさかのぼって、元の２つのXAスペクトルの再現が可能であることを実証しました。その実証には、２つのXAスペクトルが正しく再現されるかを評価する必要があるため、計測データを模倣してノイズを重畳させて合成した人工XMCDスペクトルを解析対象としました。想定した磁石材料はニッケルフェライト（NiFe2O4）で、そのニッケルイオンのL吸収端（注１２）を想定しました。
図: ベイズ分光法によるXMCDスペクトル（右）から、隠された元の左右回りXAスペクトル（左）の再現を実現
ベイズ分光法の最大の利点は、因果律の結果にあたる計測スペクトルに対し、その結果を与える原因（物理モデル）の候補が複数提唱できる場合、計測データだけから、先入観なくそのモデル選択（注１３）ができることです。本研究ではそれを用いて、XMCDスペクトルを解釈するために必要となる、左右円偏光XAスペクトルそれぞれのスペクトル要素数を推定するモデル選択を行いました。その結果、図に示したように、左右円偏光それぞれのXAスペクトルの再現に成功しました。このようにベイズ推定に基づいて因果律をさかのぼることが実現され、左右円偏光XAスペクトルのスペクトル構造が評価可能となることから、磁石材料のスピン分裂状態の抽出分解が実現できます。
また、ベイズ分光法のもう１つの利点は、全ての推定量の事後確率分布が評価できることです。これまで磁石材料の磁性を特徴づける磁気モーメントの大きさの評価は、XMCDスペクトルの積分で行われてきましたが、得られる値は点推定（注１４）となり、その推定精度の評価は不可能でした。それに対し本研究で用いたベイズ分光法では、左右円偏光それぞれのXAスペクトル強度が分離・抽出できることから、磁気モーメントの誤差評価を実現しました。
このように、XMCDスペクトル解析にベイズ分光法を適用することで、従来解析法で得られなかった隠れた物性情報の分離・抽出が可能となりました。今後、様々な磁性材料の磁性計測に応用することで、新たな発展が期待できます。
用語解説
（注１）ニッケルフェライト
ニッケルを含む酸化鉄を主成分とする磁石材料の１つ。
（注２）ベイズ分光法
因果律をさかのぼるベイズ推定を適用したスペクトル解析法。
（注３）左右円偏光X線
X線の電場方向が電波に伴って回転するもので、左右回りの２通りがあり、電子のスピン状態を選択するのに用いられます。
（注４）X線吸収（XA）スペクトル
X線を用いて計測される吸収スペクトルで、エネルギーによって原子の種類が選択できます。
（注５）XMCDスペクトル
左右円偏光X線で計測されるXAスペクトルの差分スペクトルで磁性を計測する手法です。
（注６）事後確率分布
ベイズ推定で評価できる推定量の誤差分布で、計測データに基づいて評価されます。
（注７）磁気モーメント
材料の磁性の大きさを表すもので、電子軌道由来とスピン由来のものがあります。
（注８）ベイズ推定
ベイズの定理を用いた推定法で、データ駆動科学では、因果律の原因と結果の間にベイズの定理を適用します。
（注９）因果律
自然現象を司る原理で、結果は原因に基づくものであるという考え方。
（注１０）データ駆動科学
計測データを起点とし、ベイズ推定等の機械学習を駆使して新しい科学研究を進める方法。
（注１１）従来のスペクトル解析
従来は因果律によって決まった結果に、計測ノイズがランダムに重畳するとして、その誤差を最小にする最小二乗法等が用いられてきました。しかしスペクトル解析等の非線形回帰では、得られる解が最適解である統計的確証が得られません。
（注１２）L吸収端
各原子のL殻であるp軌道を始状態とするX線吸収。
（注１３）モデル選択
データ駆動科学のベイズ推定によって実現できるもので、計測データから評価できる統計量であるベイズ自由エネルギーを規準として複数の候補から、データを説明するのに最適な物理モデルを先入観なしに推定することができます。データ駆動科学の学理構築法の要です。
（注１４）点推定
物理量の推定で、最適解として１つの値を推定する方法ですが、推定値の信頼性（例えば有効桁が何桁か?）が評価できません。
論文情報
論文タイトル：Bayesian spectroscopy of synthesized soft X-ray absorption spectra showing magnetic circular dichroism at Ni-L3,-L2 edges
著者名（*責任著者）：Taiga Yamasaki1,*, Kazunori Iwamitsu2, Hiroyuki Kumazoe3, Masato Okada4,5, Masaichiro Mizumaki6, Ichiro Akai3,*
- 熊本大学大学院 自然科学教育部 理学専攻
- 熊本大学 技術部
- 熊本大学 産業ナノマテリアル研究所
- 東京大学 大学院新領域創成科学研究科 複雑理工学専攻
- 物質・材料研究機構 情報統合型物質・材料研究拠点
- 高輝度光科学研究センター
掲載雑誌：Science and Technology of Advanced Materials: Methods
DOI：10.1080/27660400.2021.1932108
URL：https://doi.org/10.1080/27660400.2021.1932108
